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活性炭吸附噻吩类化合物
文章作者:bc365网络部 更新时间:2017-12-8 15:37:45

  活性炭吸附噻吩类化合物,活性炭吸附是生产清洁柴油的一项环节,在今天的研讨是耐火噻吩硫化合物的吸附,给出一种有效的方法,即,苯并噻吩(BT),二苯并噻吩(DBT),和4,6-二甲基(4,6- DMDBT)在正溶剂体系中的正己烷溶液中浸渍到金属浸渍的活性炭上。氢处理的活性炭纤维选择性负载Ni,NiO,Cu,Cu 2O和CuO物种来零碎地评估每种金属物质对噻吩化合物(TC)吸附的影响。金属负载的吸附剂具有相反的总金属含量和类似的微孔性,但含有不同类型的铜或镍物质。一切负载金属的吸附剂均显示出加强的测试噻吩化合物的吸附。

  化石燃料中的硫化合物会氧化为SO x物质,会形成不同的空气净化成绩。在液体燃料的大多数含硫的烃被转化为游离含硫化合物和H 2个 S按催化加氢脱硫(HDS)的燃料处理期间的反应。虽然HDS法是液体燃料脱硫技术中最有名的技术,但它不可以有效去除包括二苯并噻吩(DBT),4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)和苯并噻吩(BT)等噻吩类化合物。

  活性炭吸附剂是经过不同的管理方法,其中包括金属浸渍和氧化改性,以进步其亲和力用于从液体燃料中除去噻吩化合物的。我们活性炭用各种过渡金属例如铜浸渍、镍;、银、 锌、 铁、和钯,与模型燃料进行吸附实验。几个金属浸渍的吸附剂的加强噻吩化合物吸附是经过特异性互相作用(解释即金属和噻吩分子之间,化学互相作用)。吸附剂孔的几何外形也是噻吩化合物吸附的重要要素。活性炭由于成本低,比表面积大,在缺氧条件下的热和化学波动性,改性的融合性以及对芳香族和难处理硫化合物的高吸附性,曾经被广泛研讨用于从不同燃料中去除噻吩化合物 。与圆柱形沸石孔相比,活性炭孔具有狭缝形几何外形,更适合于吸附平面芳香族化合物(如TC),这些孔更适合吸附非平面分子。各种研讨人员已经过不同类型的活性炭,包括氧化或金属浸渍的吸附剂探求BT,DBT和4,6-DMDBT的吸附。

  铜镍浸渍活性炭的制备

  活性炭样品经过活性炭纤维在900℃下氢处理3小时以除去大部分表面氧官能团并最小化这些基团对噻吩类化合物吸附的潜在影响。由前体材料制备的中孔活性炭进行高温氢处理。酸性氧官能团可以加强噻吩类化合物吸附到活性炭并且它们的存在将使金属负载的活性炭对TC吸附等温线的分析复杂化,因此在金属浸渍步骤之前将其去除。活性炭材料表面的不同氧官能团包括羧基,酸酐,羰基,内酯,内羟醇,酚,醌和醚基团。酸性氧基由羧基,酸酐,内酯/内醇和酚基组成。程序升温脱附研讨表明,羧基,内酯和酸酐基团在大约650℃以下分解,苯酚,羰基,醚和醌基团在700-980℃时分解。原样收到的活性炭纤维和预备好的活性炭样品在氢气气氛下于石英管中在900℃下热处理3小时。氢处理的样品标记为ACFH和ACH。

  孔隙度表征

  原始的活性炭与氢处理的活性炭和金属浸渍的活性炭的结构特。包含不同铜或镍物质的活性炭的表面积,微孔和中孔率以及孔体积分布被包括在内以评估金属浸渍对制备的吸附剂的孔隙率的影响。显示所列间隔中的孔体积分布以比较不同碳的超微孔(<0.7nm),超微孔(0.7-2nm)和中孔+大孔(> 2nm)体积。

  ACF是微孔活性炭纤维,没有任何显着的介孔性。高温氢处理略微添加碳表面积和微孔体积,并且对碳孔体积分布的影响最小。这些轻微的变化是由于去除了可能具有双重影响的表面氧官能团:首先,扩大孔隙宽度,其次,导致样品的分量损失; 从而添加分量归一化的表面积和孔隙体积值。除了ACFH-Cu 0和ACFH-Ni 0之外,一切金属浸渍的样品都具有类似于ACFH的表面积,孔隙率和孔体积分布值。ACFH-Cu 0和ACFH-Ni 0的表面积和孔隙率添加是金属铜和镍在800℃下最可能是由于碳催化气化。与其他ACFH样品不同,ACFH-Ni 0在高温氢气处理过程中由于ACFH的孔扩大而产生相当大的(〜14%)中孔率,这归因于在零价镍存在下经过氢催化气化活性炭。

  图1. DBT在浸渍有不同铜和镍物质的活性炭上的吸附等温线。

  图2. 浸渍不同铜和镍物种的活性炭纤维上BT的吸附等温线。

  图3. 浸渍有不同铜和镍物种的活性碳纤维上4,6-DMDBT的吸附等温线。

  活性炭吸附噻吩类化合物

  BT,DBT和4,6-DMDBT在浸渍有不同铜或镍物种的活性炭纤维上的吸附等温线如图1,图2和图3所示。将实验吸附数据拟合到LF模型并绘制以显示这些图中的全体等温线趋势。大部分吸附剂的吸附数据符合LF模型,相关系数大于0.94。与活性炭纤维等温线不同,两种介孔活性炭和ACH-Cu +的 DBT等温线碳含量较低,相关系数分别为0.81和0.86。在低浓度(<50mg S / L)下观察到的微孔活性炭纤维的较高吸附亲和力是由于DBT在高能超微孔中的吸附所致。活性炭纤维等温线也类似于标准I型等温线。然而,对于中孔活性炭,观察到等温线的线性趋势,表明在测试浓度范围内具有类似的吸附亲和力。虽然微孔碳在〜200mg S / L的平衡浓度下达到其最大TC容量,但是两种测试的活性炭在较高浓度(>200mg S / L)下估计具有更高的容量。我们的结果表明,铜或镍浸渍进步了活性炭的吸附能力。然而,这项研讨量化了不同单个金属物种对噻吩类化合物吸附的重要性。这项工作的一个具体的方法中,对吸附剂(所述金属浸渍之前)到高温氢还原除去活性炭的酸性氧官能团。因此,可能作出的贡献的氧酸性基团可以排除在外。一切活性炭纤维具有类似的微孔性和可比的超微孔性。因此,活性炭对噻吩类化合物的吸附加强次要归因于特定负载的铜和镍物质的影响。

  本文研讨了不同铜镍物种的选择性加载对活性炭吸附苯并噻吩(BT),二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)单一溶质模型燃料处理方案 总结和次要结论如下:

  负载铜或镍的吸附剂由氢处理的活性炭样品制备。制备的吸附剂具有相反的总金属含量,但是选择性地负载有Ni,NiO,Cu,Cu 2 O或CuO物质。金属样品及其前体具有类似的孔隙度。铜或镍负载使来自模型燃料的噻吩化合物的吸收添加高达40%-53%(即,金属负载的活性炭吸收TC的约70%是由于TC吸附在活性炭表面上,并且剩余的30%是由于TC在金属部位的吸附形成的。这证明了TC的吸附次要由活性炭微孔中的分散互相作用控制,但是负载的金属物种和TC分子之间的特定互相作用进一步添加TC吸收。负载Cu 2 O或NiO物种的吸附剂由于Cu +或Ni 2+与TC分子之间的更具体的互相作用(包括π络合和酸碱互相作用)而表现出最高的吸收。暴露的Cu +地位对TC吸附的估计最大单层容量与实验吸收数据的比较提示了两种可能性:(1)TC分子在Cu +位点上催化转化成其它化合物,随后将反应产物吸附到活性炭表面上。(2)TC分子在Cu +位点上的多层积累。第一种可能性似乎更可能。由于更大强度的TC分子与吸附剂的特异性和非特异性互相作用,大部分活性炭的噻吩类化合物吸附量顺次为:4,6-DMDBT> DBT> BT。

文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.

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